在旅行开始时，小智结识了一位野性少女艾莉丝，艾莉丝的目标是成为龙属性的宝可梦大师。后来，小智又与三曜市三曜道馆的馆主天桐进行了对战，而后者的目标是成为世界第一的宝可梦酒侍。在小智获得了三元徽章后，三人决定结伴同行。在合众地区的旅途中，小智除了挑战道馆外，还尝试了合众地区的特色比赛东·乔治对战、东·乔治格斗大会以及宝可梦世界锦标赛青少年杯，尽管小智没有在任何一个比赛中胜出，但是他还是衷心的为获胜的伙伴们祝贺。
另外，小智一行人还介入到了火箭队的新阴谋中，武藏、小次郎和喵喵因为被坂木所提拔，在合众地区为小智带来了新的麻烦。火箭队想利用小智在合众地区认识的新伙伴传说的宝可梦美洛耶塔来释放三云神以破坏合众地区。但在竹兰与拉里的帮助下，小智成功的阻止了火箭队的邪恶计划。小智还和一个目的神秘且行为古怪的男子n相遇，后者自称能倾听宝可梦的声音。在和N结伴同行后，小智一行人了解了等离子队老大魁奇思以及其手下阿克罗玛的计划，后者希望释放出传说中的宝可梦莱希拉姆来征服合众地区。小智一行人在帅哥、火箭队三人组、红豆杉博士的爸爸、巴贝娜与荷莲娜以及n的帮助下，阻止了魁奇思的阴谋。
在小智获得了八枚徽章后，他参加了合众联盟桧垣大会，在第一轮战胜了修帝，这也是小智第一次战胜修帝。之后，小智在第二轮战胜了他的朋友兼劲敌肯尼洋，但是他最后败给了刚认识不久的训练家虎彻而成为八强。桧垣大会结束后，小智决定和他的伙伴们乘坐邮轮穿越杰可罗拉群岛回到关都地区。在路上，小智认识了来自密阿雷市的记者三色堇，并得知了卡洛斯地区的存在。抵达了关都地区后，小智便与艾莉丝和天桐道别，后两人也出发去追寻他们的梦想。小智则在短暂休整后，便跟随三色堇搭上了前往卡洛斯地区的飞机。
小智展开了在卡洛斯地区的崭新旅程。与往常一样，他只带着他的皮卡丘旅行。在抵达卡洛斯地区！梦想与冒险的开始!!中，小智在从三色堇处得知密阿雷市中央的棱镜塔内有一座道馆后，他兴高采烈地去进行挑战，但却因为徽章不够而被道馆馆主希特洛伊特扔出了棱镜塔。在广场上的希特隆和他的妹妹柚丽嘉看到小智从空中落下，一起救下了小智。小智向两人道谢，而柚丽嘉看到了小智的皮卡丘后，兴奋抱起皮卡丘并蹭它的脸颊，被挤压而觉得难受的皮卡丘发出了十万伏特将三个人电的焦黑。经过这段小插曲，一行人开始互相介绍，小智也和希特隆进行了他在卡洛斯地区的首战。后来，小智和一只勇敢的呱呱泡蛙相遇，他们俩为了救下了暴走的烈咬陆鲨而爬上了棱镜塔的塔顶。最终，小智成功的解决了危机，而希特隆和柚丽嘉则表示他们愿意加入小智在卡洛斯地区的旅行。
童年和小智相遇的少女莎莉娜从电视上看到了小智拯救烈咬陆鲨的画面，并认出小智就是儿时救助受伤的自己的人，于是决定赶到密阿雷市与小智汇合一同旅行。小智本来没有想起来莎莉娜的事情，但在他挑战白檀道馆道馆馆主紫罗兰时，莎莉娜向小智喊出了他在童年时鼓励莎莉娜的话语“永不放弃”，小智这才想起莎莉娜正是自己小时候救助过的女孩。后来，小智和莎莉娜了解到希特隆其实是密阿雷市的道馆馆主，但因为自己开发的机器人希特洛伊特出现了故障，所以他和妹妹被赶出了自己的道馆。小智和莎莉娜帮助希特隆夺回了道馆，之后小智和希特隆两人立下了要在取得足够的徽章后进行一场道馆战的约定。在接下来的旅途中，小智遇到了一位少年忍者三平，三平的呱头蛙击败了小智的呱呱泡蛙，于是小智便在三平的帮助下开始特训他的呱呱泡蛙。小智还挑战了卡洛斯地区的对战城塞并获得了男爵的称号。另外，小智还参与了布拉塔诺博士的夏令营并在那里认识了劲敌三人组提耶鲁诺、多罗巴和莎娜。莎莉娜从小智和莎娜那里得到了启发，并将自己的梦想定为参加三冠卫星赛。
旅途中，小智一行人从布拉塔诺博士、可可布尔和冠军卡露妮那里了解了超级进化，并和学会了超级环的少女可尔妮旅行了一段时间，小智见证了可尔妮和她的路卡利欧产生牵绊并成功超级进化的过程。在挑战比翼道馆前，小智和他的伙伴们一起参加了比翼祭典，他在莎莉娜的帮助下为自己的宝可梦们选择了合适的礼物，小智也送给了莎莉娜一束蓝色的缎带作为谢礼。挑战完比翼道馆后，小智成功的收集了四枚徽章并按照约定和希特隆进行道馆战。在道馆战中，希特隆通过全力以赴的战斗向小智传达了他对小智的敬佩，而小智也以他最高的战斗水准回应了希特隆。最终，小智赢得了密阿雷道馆的电压徽章。后来，小智来到了香薰市并与来自丰缘的新人训练家翔太相遇，翔太崇拜小智的实力并以小智为楷模来锻炼自己的木守宫。小智也在旅途中支持着莎莉娜成为卡洛斯女王的梦想，而莎莉娜则在旅途中对小智产生了好感，这种感情在旅途中也逐渐的加深。
在卡洛斯的危机！巨大日晷前的战斗!!中，小智一行人抵达了百刻市并和布拉塔诺博士会合。他们得知了道馆馆主兼预言家的葛吉花的预言，葛吉花预见卡洛斯在未来会发生危机，这场危机将与小智一行人有莫大的联系，且她同时预见小智将会与他的甲贺忍蛙一同走向巅峰并会因此决定整个地区的未来。在Z爆炸诞生！卡洛斯的潜伏者!!中，小智一行人遇到了神秘的绿色生物小软，并发现小软在被神秘的邪恶组织追捕。之后一行人与三平再会，并了解到了小智和甲贺忍蛙之间的神秘现象，小智的甲贺忍蛙似乎可以短暂的变身为类似小智的样子，并且还会和小智共享五感，柚丽嘉将其命名为小智版甲贺忍蛙。。。
在接下来的旅途中，小智遇到实力强大并学会了超级进化力量的训练家艾岚。艾岚在对战中击败了小智，并对小智和甲贺忍蛙间的奇妙现象很感兴趣。
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